Bahan dua dimensi, seperti graphene, menarik untuk aplikasi semikonduktor konvensional dan aplikasi yang baru lahir dalam elektronik fleksibel.Namun, kekuatan tarik tinggi dari graphene menghasilkan rekahan pada regangan rendah, sehingga sulit untuk memanfaatkan sifat elektroniknya yang luar biasa dalam elektronik yang dapat diregangkan.Untuk mengaktifkan kinerja bergantung regangan yang sangat baik dari konduktor graphene transparan, kami membuat graphene nanoscrolls di antara lapisan graphene bertumpuk, yang disebut sebagai multilayer graphene/graphene scrolls (MGGs).Di bawah tekanan, beberapa gulungan menjembatani domain graphene yang terfragmentasi untuk mempertahankan jaringan perkolasi yang memungkinkan konduktivitas yang sangat baik pada strain tinggi.MGG trilayer yang didukung pada elastomer mempertahankan 65% konduktansi aslinya pada regangan 100%, yang tegak lurus terhadap arah aliran arus, sedangkan film trilayer graphene tanpa nanoscrolls hanya mempertahankan 25% dari konduktansi awalnya.Transistor semua karbon yang dapat diregangkan yang dibuat menggunakan MGG sebagai elektroda menunjukkan transmisi> 90% dan mempertahankan 60% dari keluaran arus aslinya pada regangan 120% (sejajar dengan arah pengangkutan muatan).Transistor semua karbon yang sangat elastis dan transparan ini dapat memungkinkan optoelektronik canggih yang dapat diregangkan.
Elektronik transparan yang dapat diregangkan adalah bidang yang berkembang yang memiliki aplikasi penting dalam sistem biointegrasi canggih (1, 2) serta potensi untuk berintegrasi dengan optoelektronik yang dapat diregangkan (3, 4) untuk menghasilkan robotika dan tampilan lunak yang canggih.Graphene menunjukkan sifat yang sangat diinginkan dari ketebalan atom, transparansi tinggi, dan konduktivitas tinggi, tetapi penerapannya dalam aplikasi yang dapat diregangkan telah dihambat oleh kecenderungannya untuk retak pada regangan kecil.Mengatasi keterbatasan mekanis graphene dapat mengaktifkan fungsionalitas baru di perangkat transparan yang dapat diregangkan.
Sifat unik dari graphene membuatnya menjadi kandidat kuat untuk generasi berikutnya dari elektroda konduktif transparan (5, 6).Dibandingkan dengan konduktor transparan yang paling umum digunakan, indium tin oxide [ITO;100 ohm/persegi (sq) pada transparansi 90% ], graphene monolayer yang ditumbuhkan dengan deposisi uap kimia (CVD) memiliki kombinasi yang serupa antara resistansi lembaran (125 ohm/sq) dan transparansi (97,4%) (5).Selain itu, film graphene memiliki fleksibilitas yang luar biasa dibandingkan dengan ITO (7).Misalnya, pada substrat plastik, konduktansinya dapat dipertahankan bahkan untuk radius tekukan kelengkungan sekecil 0,8 mm (8).Untuk lebih meningkatkan kinerja listriknya sebagai konduktor fleksibel transparan, karya sebelumnya telah mengembangkan bahan hibrida graphene dengan kawat nano perak satu dimensi (1D) atau tabung nano karbon (CNT) (9-11).Selain itu, graphene telah digunakan sebagai elektroda untuk semikonduktor heterostruktural dimensi campuran (seperti 2D bulk Si, 1D nanowires/nanotubes, dan 0D quantum dots ) (12), transistor fleksibel, sel surya, dan light-emitting diode (LED) (13 –23).
Meskipun graphene telah menunjukkan hasil yang menjanjikan untuk elektronik fleksibel, penerapannya dalam elektronik yang dapat diregangkan telah dibatasi oleh sifat mekaniknya (17, 24, 25);graphene memiliki kekakuan dalam bidang 340 N/m dan modulus Young 0,5 TPa ( 26).Jaringan karbon-karbon yang kuat tidak menyediakan mekanisme disipasi energi untuk regangan yang diterapkan dan oleh karena itu mudah retak pada regangan kurang dari 5%.Misalnya, graphene CVD yang ditransfer ke substrat elastis polydimethylsiloxane (PDMS) hanya dapat mempertahankan konduktivitasnya pada regangan kurang dari 6% (8).Perhitungan teoritis menunjukkan bahwa kusut dan saling mempengaruhi antara lapisan yang berbeda akan sangat mengurangi kekakuan (26).Dengan menumpuk graphene menjadi beberapa lapisan, dilaporkan bahwa graphene dua atau tiga lapis ini dapat diregangkan hingga regangan 30%, menunjukkan perubahan resistensi 13 kali lebih kecil daripada graphene monolayer (27).Namun, daya regangan ini masih jauh lebih rendah daripada konduktor yang dapat diregangkan yang canggih (28, 29).
Transistor penting dalam aplikasi yang dapat diregangkan karena memungkinkan pembacaan sensor dan analisis sinyal yang canggih (30, 31).Transistor pada PDMS dengan graphene multilayer sebagai elektroda sumber/pembuangan dan bahan saluran dapat mempertahankan fungsi listrik hingga regangan 5% (32), yang secara signifikan di bawah nilai minimum yang diperlukan (~50%) untuk sensor pemantauan kesehatan yang dapat dikenakan dan kulit elektronik ( 33, 34).Baru-baru ini, pendekatan graphene kirigami telah dieksplorasi, dan transistor yang diberi gerbang oleh elektrolit cair dapat diregangkan hingga 240% (35).Namun, metode ini membutuhkan graphene tersuspensi, yang mempersulit proses fabrikasi.
Di sini, kami mencapai perangkat graphene yang sangat dapat diregangkan dengan menyisipkan gulungan graphene (panjang ~1 hingga 20 m, lebar ~0,1 hingga 1 m, dan tinggi ~10 hingga 100 nm) di antara lapisan graphene.Kami berhipotesis bahwa gulungan graphene ini dapat memberikan jalur konduktif untuk menjembatani retakan pada lembaran graphene, sehingga mempertahankan konduktivitas tinggi di bawah tekanan.Gulungan graphene tidak memerlukan sintesis atau proses tambahan;mereka terbentuk secara alami selama prosedur transfer basah.Dengan menggunakan elektroda G/G (graphene/graphene) scroll (MGGs ) multilayer yang dapat diregangkan (sumber/saluran dan gerbang) dan CNT semikonduktor, kami dapat mendemonstrasikan transistor semua karbon yang sangat transparan dan sangat dapat diregangkan, yang dapat diregangkan hingga 120 % regangan (sejajar dengan arah pengangkutan muatan) dan mempertahankan 60% dari keluaran arus aslinya.Ini adalah transistor berbasis karbon transparan yang paling dapat diregangkan sejauh ini, dan menyediakan arus yang cukup untuk menggerakkan LED anorganik.
Untuk mengaktifkan elektroda graphene transparan yang dapat diregangkan, kami memilih graphene yang ditumbuhkan CVD pada Cu foil.Foil Cu ditangguhkan di tengah tabung kuarsa CVD untuk memungkinkan pertumbuhan graphene di kedua sisi, membentuk struktur G/Cu/G.Untuk mentransfer graphene, pertama-tama kami melapisi lapisan tipis poli(metil metakrilat) (PMMA) untuk melindungi satu sisi graphene, yang kami beri nama graphene topside (sebaliknya untuk sisi lain graphene), dan selanjutnya, seluruh film (PMMA/grafena atas/Cu/grafena bawah) direndam dalam larutan (NH4)2S2O8 untuk mengetsa foil Cu.Grafena sisi bawah tanpa lapisan PMMA pasti akan memiliki retakan dan cacat yang memungkinkan etsa menembus (36, 37).Seperti yang diilustrasikan pada Gambar. 1A, di bawah pengaruh tegangan permukaan, domain graphene yang dilepaskan digulung menjadi gulungan dan kemudian dilekatkan ke film top-G/PMMA yang tersisa.Gulungan G/G teratas dapat ditransfer ke substrat apa pun, seperti SiO2/Si, kaca, atau polimer lunak.Mengulangi proses transfer ini beberapa kali ke substrat yang sama memberikan struktur MGG.
(A) Ilustrasi skema dari prosedur fabrikasi untuk MGG sebagai elektroda yang dapat diregangkan.Selama transfer graphene, graphene bagian belakang pada foil Cu dipecah pada batas dan cacat, digulung menjadi bentuk yang berubah-ubah, dan melekat erat pada film atas, membentuk gulungan nano.Kartun keempat menggambarkan struktur MGG yang ditumpuk.(B dan C) Karakterisasi TEM resolusi tinggi dari MGG monolayer, dengan fokus masing-masing pada wilayah graphene (B) dan scroll (C) monolayer.Sisipan (B) adalah gambar perbesaran rendah yang menunjukkan morfologi keseluruhan MGG monolayer pada kisi TEM.Sisipan (C) adalah profil intensitas yang diambil di sepanjang kotak persegi panjang yang ditunjukkan pada gambar, di mana jarak antara bidang atom adalah 0,34 dan 0,41 nm.(D ) Spektrum karbon K-edge EEL dengan grafik karakteristik berlabel * dan * puncak.(E) Gambar AFM bagian dari gulungan G/G monolayer dengan profil ketinggian di sepanjang garis putus-putus kuning.(F hingga I) Mikroskop optik dan gambar AFM dari trilayer G tanpa (F dan H) dan dengan gulungan (G dan I) masing-masing pada substrat SiO2/Si setebal 300 nm.Gulungan dan kerutan representatif diberi label untuk menonjolkan perbedaannya.
Untuk memverifikasi bahwa gulungan adalah graphene yang digulung di alam, kami melakukan studi spektroskopi transmisi elektron (TEM) dan kehilangan energi elektron (EEL) resolusi tinggi pada struktur gulir top-G / G monolayer.Gambar 1B menunjukkan struktur heksagonal graphene monolayer, dan inset adalah morfologi keseluruhan film yang ditutupi pada lubang karbon tunggal dari grid TEM.Grafena monolayer mencakup sebagian besar grid, dan beberapa serpihan graphene di hadapan beberapa tumpukan cincin heksagonal muncul (Gbr. 1B).Dengan memperbesar ke dalam gulungan individu (Gbr. 1C), kami mengamati sejumlah besar pinggiran kisi graphene, dengan jarak kisi dalam kisaran 0,34 hingga 0,41 nm.Pengukuran ini menunjukkan bahwa serpihan digulung secara acak dan bukan grafit sempurna, yang memiliki jarak kisi 0,34 nm dalam susunan lapisan "ABAB".Gambar 1D menunjukkan spektrum karbon K-edge EEL, di mana puncak pada 285 eV berasal dari orbital * dan yang lainnya sekitar 290 eV disebabkan oleh transisi orbital *.Dapat dilihat bahwa ikatan sp2 mendominasi dalam struktur ini, membuktikan bahwa gulungan tersebut sangat grafis.
Mikroskop optik dan gambar mikroskop gaya atom (AFM) memberikan wawasan tentang distribusi gulungan nano graphene di MGG (Gbr. 1, E ke G, dan Gbr. S1 dan S2).Gulungan didistribusikan secara acak di atas permukaan, dan kepadatan dalam bidangnya meningkat secara proporsional dengan jumlah lapisan yang ditumpuk.Banyak gulungan yang kusut menjadi simpul dan menunjukkan ketinggian yang tidak seragam dalam kisaran 10 hingga 100 nm.Mereka memiliki panjang 1 hingga 20 m dan lebar 0,1 hingga 1 m, tergantung pada ukuran serpihan graphene awal mereka.Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 1 (H dan I), gulungan memiliki ukuran yang jauh lebih besar daripada kerutan, yang mengarah ke antarmuka yang jauh lebih kasar di antara lapisan graphene.
Untuk mengukur sifat listrik, kami membuat pola film graphene dengan atau tanpa struktur gulir dan susunan lapisan menjadi strip dengan lebar 300 m dan panjang 2000 m menggunakan fotolitografi.Resistansi dua probe sebagai fungsi regangan diukur di bawah kondisi sekitar.Kehadiran gulungan mengurangi resistivitas untuk graphene monolayer sebesar 80% dengan hanya penurunan 2,2% dalam transmitansi (gbr. S4).Ini menegaskan bahwa gulungan nano, yang memiliki kerapatan arus tinggi hingga 5 × 107 A/cm2 (38, 39 ), memberikan kontribusi listrik yang sangat positif bagi MGG.Di antara semua graphene dan MGG polos mono-, bi-, dan trilayer, MGG trilayer memiliki konduktansi terbaik dengan transparansi hampir 90%.Untuk membandingkan dengan sumber graphene lain yang dilaporkan dalam literatur, kami juga mengukur resistansi empat lembar probe (gbr. S5) dan mendaftarkannya sebagai fungsi transmisi pada 550 nm (gbr. S6) pada Gbr. 2A.MGG menunjukkan konduktivitas dan transparansi yang sebanding atau lebih tinggi daripada graphene polos multilayer yang ditumpuk secara artifisial dan graphene oxide (RGO) tereduksi (6, 8, 18).Perhatikan bahwa resistansi lembaran graphene polos multilayer yang ditumpuk secara artifisial dari literatur sedikit lebih tinggi daripada MGG kami, mungkin karena kondisi pertumbuhan dan metode transfernya yang tidak dioptimalkan.
(A) Resistensi lembar empat probe versus transmitansi pada 550 nm untuk beberapa jenis graphene, di mana kotak hitam menunjukkan MGG mono-, bi-, dan trilayer;lingkaran merah dan segitiga biru sesuai dengan graphene polos multilayer tumbuh di Cu dan Ni dari studi Li et al.(6) dan Kim et al.(8), masing-masing, dan selanjutnya ditransfer ke SiO2/Si atau kuarsa;dan segitiga hijau adalah nilai untuk RGO pada derajat reduksi yang berbeda dari penelitian Bonacorso et al.(18).(B dan C) Perubahan resistansi yang dinormalisasi dari MGG dan G mono-, bi- dan trilayer sebagai fungsi dari regangan tegak lurus (B) dan paralel (C) terhadap arah aliran arus.(D) Perubahan resistansi yang dinormalisasi dari bilayer G (merah) dan MGG (hitam) di bawah regangan siklik yang memuat hingga 50% regangan tegak lurus.(E) Perubahan resistansi yang dinormalisasi dari trilayer G (merah) dan MGG (hitam) di bawah regangan siklik yang memuat hingga 90% regangan paralel.( F) Perubahan kapasitansi yang dinormalisasi dari mono-, bi- dan trilayer G dan bi- dan trilayer MGGs sebagai fungsi regangan.Inset adalah struktur kapasitor, di mana substrat polimer adalah SEBS dan lapisan dielektrik polimer adalah SEBS setebal 2 m.
Untuk mengevaluasi kinerja MGG yang bergantung pada regangan, kami mentransfer graphene ke substrat termoplastik elastomer stirena-etilen-butadiena-stirena (SEBS) (lebar ~ 2 cm dan panjang ~ 5 cm), dan konduktivitas diukur saat substrat diregangkan (lihat Bahan dan Metode) baik tegak lurus maupun sejajar dengan arah aliran arus (Gbr. 2, B dan C).Perilaku listrik yang bergantung pada regangan meningkat dengan penggabungan nanoscrolls dan peningkatan jumlah lapisan graphene.Misalnya, ketika regangan tegak lurus terhadap aliran arus, untuk graphene monolayer, penambahan gulungan meningkatkan regangan pada kerusakan listrik dari 5 menjadi 70%.Toleransi regangan dari graphene trilayer juga meningkat secara signifikan dibandingkan dengan graphene monolayer.Dengan nanoscrolls, pada regangan tegak lurus 100%, ketahanan struktur trilayer MGG hanya meningkat 50%, dibandingkan dengan 300% untuk graphene trilayer tanpa scroll.Perubahan resistensi di bawah beban regangan siklik diselidiki.Sebagai perbandingan (Gbr. 2D), resistensi film graphene bilayer polos meningkat sekitar 7,5 kali setelah ~700 siklus pada regangan tegak lurus 50% dan terus meningkat dengan regangan di setiap siklus.Di sisi lain, resistansi MGG bilayer hanya meningkat sekitar 2,5 kali setelah ~700 siklus.Menerapkan hingga 90% regangan sepanjang arah paralel, resistensi graphene trilayer meningkat ~100 kali setelah 1000 siklus, sedangkan hanya ~8 kali dalam trilayer MGG (Gbr. 2E).Hasil bersepeda ditunjukkan pada gambar.S7.Kenaikan tahanan yang relatif lebih cepat sepanjang arah regangan paralel disebabkan karena orientasi retak tegak lurus terhadap arah aliran arus.Penyimpangan resistensi selama regangan bongkar muat disebabkan oleh pemulihan viskoelastik substrat elastomer SEBS.Resistensi strip MGG yang lebih stabil selama siklus adalah karena adanya gulungan besar yang dapat menjembatani bagian graphene yang retak (seperti yang diamati oleh AFM), membantu mempertahankan jalur perkolasi.Fenomena mempertahankan konduktivitas dengan jalur perkolasi telah dilaporkan sebelumnya untuk logam retak atau film semikonduktor pada substrat elastomer (40, 41).
Untuk mengevaluasi film berbasis graphene ini sebagai elektroda gerbang dalam perangkat yang dapat diregangkan, kami menutupi lapisan graphene dengan lapisan dielektrik SEBS (tebal 2 m) dan memantau perubahan kapasitansi dielektrik sebagai fungsi regangan (lihat Gambar 2F dan Bahan Tambahan untuk rincian).Kami mengamati bahwa kapasitansi dengan elektroda graphene monolayer dan bilayer polos dengan cepat menurun karena hilangnya konduktivitas graphene dalam bidang.Sebaliknya, kapasitansi gated oleh MGGs serta graphene trilayer polos menunjukkan peningkatan kapasitansi dengan regangan, yang diharapkan karena pengurangan ketebalan dielektrik dengan regangan.Peningkatan kapasitansi yang diharapkan sangat cocok dengan struktur MGG (gbr. S8).Hal ini menunjukkan bahwa MGG cocok sebagai elektroda gerbang untuk transistor yang dapat diregangkan.
Untuk menyelidiki lebih lanjut peran gulungan graphene 1D pada toleransi regangan konduktivitas listrik dan kontrol pemisahan yang lebih baik di antara lapisan graphene, kami menggunakan CNT berlapis semprot untuk menggantikan gulungan graphene (lihat Bahan Tambahan).Untuk meniru struktur MGG, kami menyimpan tiga kepadatan CNT (yaitu, CNT1
(A ke C) Gambar AFM dari tiga kepadatan berbeda CNT (CNT1
Untuk lebih memahami kemampuannya sebagai elektroda untuk elektronik yang dapat diregangkan, kami secara sistematis menyelidiki morfologi MGG dan G-CNT-G di bawah tekanan.Mikroskop optik dan pemindaian mikroskop elektron (SEM) bukanlah metode karakterisasi yang efektif karena keduanya kekurangan kontras warna dan SEM tunduk pada artefak gambar selama pemindaian elektron ketika graphene berada pada substrat polimer (gambar S9 dan S10).Untuk mengamati in situ permukaan graphene di bawah tekanan, kami mengumpulkan pengukuran AFM pada MGG trilayer dan graphene polos setelah mentransfer ke substrat SEBS yang sangat tipis (~ 0,1 mm) dan elastis.Karena cacat intrinsik pada graphene CVD dan kerusakan ekstrinsik selama proses transfer, retakan pasti dihasilkan pada graphene yang tegang, dan dengan meningkatnya regangan, retakan menjadi lebih padat (Gbr. 4, A ke D).Tergantung pada struktur susunan elektroda berbasis karbon, retakan menunjukkan morfologi yang berbeda (gbr. S11) (27).Kepadatan area retakan (didefinisikan sebagai area retak/area yang dianalisis) dari graphene multilayer lebih kecil dari graphene monolayer setelah regangan, yang konsisten dengan peningkatan konduktivitas listrik untuk MGG.Di sisi lain, gulungan sering diamati untuk menjembatani retakan, menyediakan jalur konduktif tambahan dalam film yang tegang.Misalnya, seperti yang diberi label pada gambar Gambar 4B, gulungan lebar melintasi celah di MGG trilayer, tetapi tidak ada gulungan yang diamati pada graphene biasa (Gbr. 4, E hingga H).Demikian pula, CNT juga menjembatani retakan di graphene (gbr. S11).Kepadatan area retakan, kerapatan area gulir, dan kekasaran film dirangkum dalam Gambar 4K.
(A hingga H) Gambar AFM in situ dari gulungan G/G trilayer (A hingga D) dan struktur trilayer G (E hingga H) pada elastomer SEBS yang sangat tipis (ketebalan ~0,1 mm) pada 0, 20, 60, dan 100 % tekanan.Retak dan gulungan yang representatif ditunjukkan dengan panah.Semua gambar AFM berada di area 15 m × 15 m, menggunakan bilah skala warna yang sama seperti yang diberi label.(I) Simulasi geometri elektroda graphene monolayer berpola pada substrat SEBS.(J) Simulasi peta kontur regangan logaritmik utama maksimal dalam graphene monolayer dan substrat SEBS pada regangan eksternal 20%.(K) Perbandingan kepadatan area retak (kolom merah), kepadatan area gulir (kolom kuning), dan kekasaran permukaan (kolom biru) untuk struktur graphene yang berbeda.
Ketika film MGG diregangkan, ada mekanisme tambahan yang penting bahwa gulungan dapat menjembatani daerah graphene yang retak, mempertahankan jaringan perkolasi.Gulungan graphene menjanjikan karena panjangnya bisa puluhan mikrometer dan karena itu mampu menjembatani retakan yang biasanya mencapai skala mikrometer.Selanjutnya, karena gulungan terdiri dari multilayer graphene, mereka diharapkan memiliki resistensi yang rendah.Sebagai perbandingan, jaringan CNT yang relatif padat (transmisi lebih rendah) diperlukan untuk menyediakan kemampuan penghubung konduktif yang sebanding, karena CNT lebih kecil (biasanya beberapa mikrometer panjangnya) dan kurang konduktif daripada gulungan.Di sisi lain, seperti yang ditunjukkan pada gambar.S12, sedangkan graphene retak selama peregangan untuk mengakomodasi regangan, gulungan tidak retak, menunjukkan bahwa yang terakhir mungkin meluncur pada graphene yang mendasarinya.Alasan mengapa mereka tidak retak kemungkinan karena struktur yang digulung, terdiri dari banyak lapisan graphene (panjang ~1 hingga 20 m, lebar ~0,1 hingga 1 m, dan tinggi ~10 hingga 100 nm), yang memiliki modulus efektif yang lebih tinggi daripada graphene single-layer.Seperti dilaporkan oleh Green dan Hersam (42), jaringan logam CNT (diameter tabung 1,0 nm) dapat mencapai resistansi lembaran rendah <100 ohm/sq meskipun resistansi sambungan besar antara CNT.Mengingat gulungan graphene kami memiliki lebar 0,1 hingga 1 m dan gulungan G/G memiliki area kontak yang jauh lebih besar daripada CNT, resistansi kontak dan area kontak antara gulungan graphene dan graphene tidak boleh menjadi faktor pembatas untuk mempertahankan konduktivitas tinggi.
Grafena memiliki modulus yang jauh lebih tinggi daripada substrat SEBS.Meskipun ketebalan efektif elektroda graphene jauh lebih rendah daripada substrat, kekakuan graphene kali ketebalannya sebanding dengan substrat (43, 44), menghasilkan efek pulau-kaku yang moderat.Kami mensimulasikan deformasi graphene setebal 1 nm pada substrat SEBS (lihat Bahan Tambahan untuk detailnya).Menurut hasil simulasi, ketika regangan 20% diterapkan pada substrat SEBS secara eksternal , regangan rata-rata dalam graphene adalah ~6,6% (Gbr. 4J dan Gbr. S13D), yang konsisten dengan pengamatan eksperimental (lihat Gbr. S13) .Kami membandingkan regangan di daerah grafena dan substrat berpola menggunakan mikroskop optik dan menemukan regangan di wilayah substrat setidaknya dua kali regangan di wilayah grafena.Ini menunjukkan bahwa regangan yang diterapkan pada pola elektroda graphene dapat dibatasi secara signifikan, membentuk pulau kaku graphene di atas SEBS (26, 43, 44).
Oleh karena itu, kemampuan elektroda MGG untuk mempertahankan konduktivitas tinggi di bawah regangan tinggi kemungkinan dimungkinkan oleh dua mekanisme utama: (i) Gulungan dapat menjembatani daerah yang terputus untuk mempertahankan jalur perkolasi konduktif, dan (ii) lembaran graphene/elastomer multilayer dapat meluncur satu sama lain, menghasilkan pengurangan regangan pada elektroda graphene.Untuk beberapa lapisan graphene yang ditransfer pada elastomer, lapisan tidak terikat kuat satu sama lain, yang dapat meluncur sebagai respons terhadap regangan (27).Gulungan juga meningkatkan kekasaran lapisan graphene, yang dapat membantu meningkatkan pemisahan antara lapisan graphene dan karena itu memungkinkan geser lapisan graphene.
Perangkat semua-karbon dengan antusias dikejar karena biaya rendah dan throughput tinggi.Dalam kasus kami, transistor semua-karbon dibuat menggunakan gerbang graphene bawah, kontak sumber/saluran graphene atas, semikonduktor CNT yang diurutkan, dan SEBS sebagai dielektrik (Gbr. 5A).Seperti yang ditunjukkan pada Gambar. 5B, perangkat semua karbon dengan CNT sebagai sumber/saluran dan gerbang (perangkat bawah) lebih buram daripada perangkat dengan elektroda graphene (perangkat atas).Ini karena jaringan CNT memerlukan ketebalan yang lebih besar dan, akibatnya, transmisi optik yang lebih rendah untuk mencapai resistansi lembaran yang serupa dengan graphene (gbr. S4).Gambar 5 (C dan D) menunjukkan kurva transfer dan output yang representatif sebelum regangan untuk transistor yang dibuat dengan elektroda MGG bilayer.Lebar saluran dan panjang transistor tak teregang masing-masing adalah 800 dan 100 m.Rasio hidup/mati terukur lebih besar dari 103 dengan arus hidup dan mati pada level 10−5 dan 10−8 A, masing-masing.Kurva output menunjukkan rezim linier dan jenuh yang ideal dengan ketergantungan tegangan gerbang yang jelas, menunjukkan kontak ideal antara CNT dan elektroda graphene (45).Resistansi kontak dengan elektroda graphene diamati lebih rendah dibandingkan dengan film Au yang diuapkan (lihat gambar S14).Mobilitas saturasi dari transistor yang dapat diregangkan adalah sekitar 5,6 cm2/Vs, mirip dengan transistor CNT yang disortir polimer yang sama pada substrat Si kaku dengan 300-nm SiO2 sebagai lapisan dielektrik.Peningkatan mobilitas lebih lanjut dimungkinkan dengan kepadatan tabung yang dioptimalkan dan jenis tabung lainnya ( 46).
(A) Skema transistor yang dapat diregangkan berbasis graphene.SWNT, nanotube karbon berdinding tunggal.(B) Foto transistor yang dapat diregangkan yang terbuat dari elektroda graphene (atas) dan elektroda CNT (bawah).Perbedaan transparansi terlihat jelas.( C dan D) Kurva transfer dan output transistor berbasis graphene pada SEBS sebelum regangan.(E dan F) Kurva transfer, arus hidup dan mati, rasio hidup/mati, dan mobilitas transistor berbasis graphene pada regangan yang berbeda.
Ketika perangkat transparan, semua karbon diregangkan ke arah sejajar dengan arah transportasi muatan, degradasi minimal diamati hingga regangan 120%.Selama peregangan, mobilitas terus menurun dari 5,6 cm2/Vs pada regangan 0% menjadi 2,5 cm2/Vs pada regangan 120% (Gbr. 5F).Kami juga membandingkan kinerja transistor untuk panjang saluran yang berbeda (lihat tabel S1).Khususnya, pada regangan sebesar 105%, semua transistor ini masih menunjukkan rasio hidup/mati yang tinggi (>103) dan mobilitas (>3 cm2/Vs).Selain itu, kami merangkum semua pekerjaan terbaru pada transistor semua karbon (lihat tabel S2) (47-52).Dengan mengoptimalkan fabrikasi perangkat pada elastomer dan menggunakan MGG sebagai kontak, transistor semua karbon kami menunjukkan kinerja yang baik dalam hal mobilitas dan histeresis serta sangat elastis.
Sebagai aplikasi transistor yang sepenuhnya transparan dan dapat diregangkan, kami menggunakannya untuk mengontrol sakelar LED (Gbr. 6A).Seperti ditunjukkan pada Gambar. 6B, LED hijau dapat dilihat dengan jelas melalui perangkat semua karbon yang dapat diregangkan yang ditempatkan tepat di atas.Saat meregang hingga ~100% (Gbr. 6, C dan D), intensitas cahaya LED tidak berubah, yang konsisten dengan kinerja transistor yang dijelaskan di atas (lihat film S1).Ini adalah laporan pertama dari unit kontrol yang dapat diregangkan yang dibuat menggunakan elektroda graphene, yang menunjukkan kemungkinan baru untuk elektronik graphene yang dapat diregangkan.
(A) Rangkaian transistor untuk menggerakkan LED.GND, tanah.(B) Foto transistor semua karbon yang dapat diregangkan dan transparan pada regangan 0% yang dipasang di atas LED hijau.(C) Transistor semua karbon transparan dan dapat diregangkan yang digunakan untuk mengganti LED sedang dipasang di atas LED pada 0% (kiri) dan ~100% regangan (kanan).Panah putih menunjuk sebagai penanda kuning pada perangkat untuk menunjukkan perubahan jarak yang direntangkan.(D) Tampak samping dari transistor yang diregangkan, dengan LED didorong ke dalam elastomer.
Sebagai kesimpulan, kami telah mengembangkan struktur graphene konduktif transparan yang mempertahankan konduktivitas tinggi di bawah regangan besar sebagai elektroda yang dapat diregangkan, diaktifkan oleh nanoscroll graphene di antara lapisan graphene yang ditumpuk.Struktur elektroda MGG dua dan tiga lapis ini pada elastomer dapat mempertahankan masing-masing 21 dan 65%, dari konduktivitas regangan 0% pada regangan setinggi 100%, dibandingkan dengan hilangnya konduktivitas pada regangan 5% untuk elektroda graphene monolayer yang khas. .Jalur konduktif tambahan dari gulungan graphene serta interaksi yang lemah antara lapisan yang ditransfer berkontribusi pada stabilitas konduktivitas yang unggul di bawah tekanan.Kami selanjutnya menerapkan struktur graphene ini untuk membuat transistor semua-karbon yang dapat diregangkan.Sejauh ini, ini adalah transistor berbasis graphene yang paling elastis dengan transparansi terbaik tanpa menggunakan tekuk.Meskipun penelitian ini dilakukan untuk mengaktifkan graphene untuk elektronik yang dapat diregangkan, kami percaya bahwa pendekatan ini dapat diperluas ke bahan 2D lainnya untuk mengaktifkan elektronik 2D yang dapat diregangkan.
Grafena CVD area besar ditanam pada foil Cu tersuspensi (99,999%; Alfa Aesar) di bawah tekanan konstan 0,5 mtorr dengan 50–SCCM (sentimeter kubik standar per menit) CH4 dan 20–SCCM H2 sebagai prekursor pada 1000 °C.Kedua sisi foil Cu ditutupi oleh graphene monolayer.Lapisan tipis PMMA (2000 rpm; A4, Microchem) dilapisi spin pada satu sisi foil Cu, membentuk struktur PMMA/G/Cu foil/G.selanjutnya, seluruh film direndam dalam larutan amonium persulfat [(NH4)2S2O8] 0,1 M selama sekitar 2 jam untuk mengetsa foil Cu.Selama proses ini, graphene bagian belakang yang tidak terlindungi pertama-tama merobek batas butir dan kemudian menggulung menjadi gulungan karena tegangan permukaan.Gulungan dilampirkan ke film graphene atas yang didukung PMMA, membentuk gulungan PMMA/G/G.Film kemudian dicuci dalam air deionisasi beberapa kali dan diletakkan pada substrat target, seperti SiO2/Si kaku atau substrat plastik.Segera setelah film terlampir mengering pada substrat, sampel secara berurutan direndam dalam aseton, aseton/IPA 1:1 (isopropil alkohol), dan IPA masing-masing selama 30 detik untuk menghilangkan PMMA.Film dipanaskan pada 100 ° C selama 15 menit atau disimpan dalam vakum semalaman untuk benar-benar menghilangkan air yang terperangkap sebelum lapisan lain dari gulungan G / G dipindahkan ke atasnya.Langkah ini adalah untuk menghindari pelepasan film graphene dari substrat dan memastikan cakupan penuh MGG selama pelepasan lapisan pembawa PMMA.
Morfologi struktur MGG diamati menggunakan mikroskop optik (Leica) dan mikroskop elektron pemindaian (1 kV; FEI).Mikroskop gaya atom (Nanoscope III, Instrumen Digital) dioperasikan dalam mode penyadapan untuk mengamati detail gulungan G.Transparansi film diuji dengan spektrometer ultraviolet-tampak (Agilent Cary 6000i).Untuk pengujian ketika regangan berada di sepanjang arah tegak lurus aliran arus, fotolitografi dan plasma O2 digunakan untuk membuat pola struktur graphene menjadi strip (lebar ~300 m dan panjang ~2000 m), dan elektroda Au (50 nm) diendapkan secara termal menggunakan topeng bayangan di kedua ujung sisi yang panjang.Strip graphene kemudian dikontakkan dengan elastomer SEBS (lebar ~2 cm dan panjang ~5 cm), dengan sumbu panjang strip sejajar dengan sisi pendek SEBS diikuti oleh BOE (buffered oxide etch) (HF:H2O 1:6) etsa dan eutektik gallium indium (EGaIn) sebagai kontak listrik.Untuk uji regangan paralel, struktur graphene yang tidak berpola (~5 × 10 mm) dipindahkan ke substrat SEBS, dengan sumbu panjang sejajar dengan sisi panjang substrat SEBS.Untuk kedua kasus, seluruh G (tanpa gulungan G)/SEBS diregangkan di sepanjang sisi panjang elastomer dalam peralatan manual, dan di situ, kami mengukur perubahan resistansinya di bawah tekanan pada stasiun probe dengan penganalisis semikonduktor (Keithley 4200 -SCS).
Transistor semua karbon yang sangat elastis dan transparan pada substrat elastis dibuat dengan prosedur berikut untuk menghindari kerusakan pelarut organik pada dielektrik dan substrat polimer.Struktur MGG dipindahkan ke SEBS sebagai elektroda gerbang.Untuk mendapatkan lapisan dielektrik polimer film tipis yang seragam (tebal 2 m), larutan toluena SEBS (80 mg/ml) dilapisi spin pada substrat SiO2/Si termodifikasi octadecyltriklorosilan (OTS) pada 1000 rpm selama 1 menit.Film dielektrik tipis dapat dengan mudah dipindahkan dari permukaan OTS hidrofobik ke substrat SEBS yang dilapisi dengan graphene yang telah disiapkan.Kapasitor dapat dibuat dengan mendepositkan elektroda atas logam cair (EGaIn; Sigma-Aldrich) untuk menentukan kapasitansi sebagai fungsi regangan menggunakan pengukur LCR (induktansi, kapasitansi, resistansi) (Agilent).Bagian lain dari transistor terdiri dari CNT semikonduktor yang disortir polimer, mengikuti prosedur yang dilaporkan sebelumnya (53).Elektroda sumber/pembuangan berpola dibuat pada substrat SiO2/Si yang kaku.Selanjutnya, kedua bagian, dielektrik/G/SEBS dan CNT/G/SiO2/Si berpola, dilaminasi satu sama lain, dan direndam dalam BOE untuk menghilangkan substrat kaku SiO2/Si.Dengan demikian, transistor yang sepenuhnya transparan dan dapat diregangkan telah dibuat.Pengujian listrik di bawah regangan dilakukan pada pengaturan peregangan manual sebagai metode yang disebutkan di atas.
Materi tambahan untuk artikel ini tersedia di http://advances.sciencemag.org/cgi/content/full/3/9/e1700159/DC1
ara.S1.Gambar mikroskop optik MGG monolayer pada substrat SiO2/Si pada perbesaran yang berbeda.
ara.S4.Perbandingan resistansi dan transmisi dua lembar probe @550 nm dari graphene polos mono-, bi- dan trilayer (kotak hitam), MGG (lingkaran merah), dan CNT (segitiga biru).
ara.S7.Perubahan resistensi yang dinormalisasi dari MGG mono dan bilayer (hitam) dan G (merah) di bawah ~1000 regangan siklik yang memuat hingga 40 dan 90% regangan paralel, masing-masing.
ara.S10.Gambar SEM trilayer MGG pada elastomer SEBS setelah regangan, menunjukkan persilangan gulir panjang pada beberapa retakan.
ara.S12.Gambar AFM trilayer MGG pada elastomer SEBS yang sangat tipis pada regangan 20%, menunjukkan bahwa gulungan melintasi celah.
meja S1.Mobilitas transistor nanotube karbon berdinding tunggal MGG bilayer pada panjang saluran yang berbeda sebelum dan sesudah regangan.
Ini adalah artikel akses terbuka yang didistribusikan di bawah persyaratan lisensi Creative Commons Attribution-NonCommercial, yang mengizinkan penggunaan, distribusi, dan reproduksi dalam media apa pun, selama penggunaan yang dihasilkan bukan untuk keuntungan komersial dan asalkan karya aslinya benar. dikutip.
CATATAN: Kami hanya meminta alamat email Anda sehingga orang yang Anda rekomendasikan untuk mengetahui halaman tersebut mengetahui bahwa Anda ingin mereka melihatnya, dan itu bukan surat sampah.Kami tidak menangkap alamat email apa pun.
Pertanyaan ini untuk menguji apakah Anda pengunjung manusia atau bukan dan untuk mencegah pengiriman spam otomatis.
Oleh Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
Oleh Nan Liu, Alex Chortos, Ting Lei, Lihua Jin, Taeho Roy Kim, Won-Gyu Bae, Chenxin Zhu, Sihong Wang, Raphael Pfattner, Xiyuan Chen, Robert Sinclair, Zhenan Bao
© 2021 Asosiasi Amerika untuk Kemajuan Ilmu Pengetahuan.Seluruh hak cipta.AAAS adalah mitra dari HINARI, AGORA, OARE, CHORUS, CLOCKSS, CrossRef dan COUNTER.Science Maju ISSN 2375-2548.
Waktu posting: Jan-28-2021